Le laser infrarouge Nd:YAG comme alternative viable au laser excimer : étude de cas YBCO

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 3882 (2023) Citer cet article

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Nous rapportons la croissance et la caractérisation de couches minces d'oxyde complexe YBa\(_{2}\)Cu\(_{3}\)O\(_{7-\delta }\) (YBCO) épitaxiales et des hétérostructures associées exclusivement par dépôt laser pulsé (PLD) et en utilisant la première harmonique Nd:Y\(_{3}\)Al\(_{5}\)O\(_{12}\) (Nd:YAG) source laser pulsée (\( \lambda\) = 1064 nm). Les hétérostructures à couches minces épitaxiales YBCO de haute qualité présentent des propriétés supraconductrices avec une température de transition \(\sim\) de 80 K. Par rapport aux lasers à excimère, lors de l'utilisation de lasers Nd:YAG, les conditions de croissance optimales sont atteintes à une grande distance cible-substrat d. Ces résultats démontrent clairement l'utilisation potentielle de la source laser Nd:YAG de première harmonique comme alternative aux lasers excimères pour la communauté des couches minces PLD. Sa compacité ainsi que l'absence de tout problème de sécurité lié aux gaz toxiques représentent une avancée majeure dans le dépôt de composés multi-éléments complexes sous forme de couches minces.

Les couches minces d'oxyde de pérovskite possèdent d'innombrables propriétés dans l'électronique, le magnétisme et l'optique simplement en ajustant/dopant les éléments cationiques ainsi que la teneur en oxygène1,2,3,4,5,6. Le dépôt par laser pulsé (PLD) est devenu une installation de pointe pour la croissance de couches minces dans la communauté des oxydes après la démonstration réussie du transfert stœchiométrique de l'oxyde complexe supraconducteur YBa\(_{2}\)Cu\(_{3}\)O\(_{7-\delta }\) (YBCO)7 par un laser excimère KrF de longueur d'onde \(\lambda\) = 248 nm. Depuis lors, les lasers à excimère KrF sont devenus un outil dominant pour la croissance de couches minces d'oxyde complexe de très haute qualité8,9,10,11 avec des applications allant de la recherche fondamentale sur les matériaux aux industries de fabrication de semi-conducteurs avancés pour les dispositifs12,13,14. Cependant, de sérieuses limitations surviennent concernant l'utilisation des lasers à excimères dans les laboratoires PLD du monde entier. Les lasers à excimères sont constitués en grande partie d'un mélange de gaz nobles (96 % Ne, 3,5 % de Kr/Ar) et les 0,05 % restants appartiennent au mélange halogène (c'est-à-dire F/Cl) dans He, présent dans la chambre de décharge. L'utilisation de lasers à excimères soulève souvent des problèmes de sécurité (par exemple la présence de gaz hautement toxiques) nécessitant ainsi des infrastructures coûteuses pour permettre leur utilisation. De plus, en raison de l'augmentation constante de la demande et de la rareté des ressources en gaz rares, le coût du mélange de gaz prémélangé KrF a considérablement augmenté ces dernières années. À cet égard, pour réduire leur consommation, les industries ont également intégré des moyens de recycler ces gaz et atteint jusqu'à 85 % du taux de recyclage des gaz avec une production d'énergie laser stable15. Pourtant, le temps d'attente pour les mélanges de gaz de prémélange a considérablement augmenté ces dernières années, ce qui a non seulement gêné le bon déroulement des activités quotidiennes, mais a également considérablement augmenté les coûts de maintenance des lasers.

Pour réduire les coûts et les longs temps d'attente liés à la non-disponibilité des mélanges de gaz nobles pour les lasers à excimère, les scientifiques des matériaux ont commencé à incorporer des lasers Nd:Y\(_{3}\)Al\(_{5}\)O\(_{12}\) (Nd:YAG) à l'état solide dans le processus de croissance des PLD. Le laser Nd:YAG utilise des cristaux inorganiques pour la production d'un rayonnement laser hautement énergétique, éliminant ainsi tout problème de sécurité concernant la présence de gaz toxiques. La fréquence fondamentale du laser Nd:YAG est à 1064 nm dans la région infrarouge (IR) du spectre lumineux, mais en introduisant les générateurs de cristaux harmoniques optiques, la longueur d'onde du laser peut être poussée vers la région ultraviolette (UV), c'est-à-dire 266 nm (4ème harmonique) et 213 nm (5ème harmonique) imitant les longueurs d'onde du laser excimère. Bien que l'utilisation de générateurs d'harmoniques plus élevés ait permis la croissance réussie de films minces d'oxyde16,17,18, des limitations telles qu'une énorme réduction de l'énergie de sortie laser en utilisant des générateurs d'harmoniques qui sont connus pour entraîner éventuellement une ablation incongruente de la cible19 et une inhomogénéité dans le profil du faisceau laser les ont rendus moins attrayants par rapport aux lasers à excimère.

En tirant parti des avancées technologiques récentes des lasers Nd:YAG, telles que l'uniformité du profil global du faisceau laser20 et la grande stabilité de l'énergie laser, nous avons pu déposer des couches minces d'oxyde complexe stoechiométrique de haute qualité en utilisant uniquement ses harmoniques fondamentales à 1064 nm. En particulier, l'amélioration significative de la technologie laser Nd:YAG a permis de produire des films extrêmement lisses et d'éviter/minimiser le nombre de gouttelettes à la surface du film. Dans nos travaux antérieurs, nous avons démontré avec succès l'utilisation des harmoniques fondamentales (1064 nm) dans la croissance d'oxydes simples épitaxiaux tels que TiO\(_{2}\)20 et V\(_{2}\)O\(_{3}\)21,22,23,24. Les expériences de microscopie à tunnel à balayage (STM) et de spectroscopie de photo-émission à résolution angulaire (ARPES) ont indiqué l'excellente qualité de surface du film mince créée par le laser Nd: YAG, par rapport aux mêmes matériaux cultivés par le laser excimer KrF25,26,27,28. Dans cet article, nous présentons encore une autre application potentielle du laser Nd:YAG fonctionnant à ses harmoniques fondamentales, à savoir le transfert stoechiométrique de systèmes pérovskites d'oxydes complexes tels que YBCO et LaNiO\(_{3}\) (LNO). L'utilisation de ce type de laser dans la croissance d'oxydes complexes de très haute qualité représente une avancée dans le projet et la réalisation d'installations PLD avec des coûts de maintenance très faibles et des problèmes de sécurité négligeables concernant la présence de gaz toxiques.

Le schéma de notre système PLD utilisant une source laser Nd:YAG est illustré à la Fig. 1. Contrairement au laser excimer KrF caractérisé par une armoire très grande et lourde (par exemple 1182 \(\times\) 375 \(\times\) 793 mm et 275 kg de poids), la tête laser d'un laser Nd:YAG peut être placée juste devant la fenêtre d'entrée. Une telle possibilité est autorisée en raison des dimensions/poids considérablement plus petits d'une tête laser Nd:YAG typique. Par exemple, la tête laser de l'Innolas SpitLight Compact 400 utilisée dans notre laboratoire mesure 390 \(\times\) 135 \(\times\) 91 mm ((L \(\times\) W \(\times\) H) pour un poids total d'environ 10 kg.

Représentation schématique de notre système PLD équipé du laser Nd:YAG, du masque laser et de la lentille de mise au point (a) (le trajet laser typique du laser excimer KrF est également illustré ; d'autres configurations géométriques possibles du positionnement de la tête laser (b et c).

Son positionnement ne nécessite donc pas l'utilisation de miroirs réfléchissants pour guider les impulsions laser à l'intérieur de la chambre de dépôt permettant ainsi toute géométrie possible telle que par le haut ou dans les plans représentés en a, b et c de la figure 1, respectivement. De plus, l'utilisation de toute l'énergie de sortie du laser est alors autorisée. L'énergie de sortie du laser est fixée à environ 700 mJ avec un diamètre de faisceau d'environ 6 mm et une fréquence de répétition maximale de 10 Hz. Des taux de répétition plus faibles peuvent être facilement obtenus en régulant l'ouverture de la cavité optique et le nombre réel de tirs laser par temps donné. Il est crucial de souligner la stabilité extrêmement élevée de l'énergie de l'impulsion laser (c'est-à-dire \(< 0,7\%\) ) rendant ainsi le taux d'ablation très stable dans le temps.

Contrairement aux lasers à excimère KrF, où l'énergie de sortie du laser est contrôlable, le manque de capacité du laser Nd:YAG à régler l'énergie a été contourné en adoptant un protocole de processus spécifique pour la croissance/optimisation des couches minces épitaxiales. En effet, pour réduire la fluence totale de l'impulsion laser, une pièce en céramique d'alumine avec un trou de diamètre variable (par exemple 1\(-\)2 mm ou plus/plus petit) est utilisée comme masque laser. Après cela, une lentille de focalisation a été placée dans le chemin laser afin de focaliser les impulsions laser sur les cibles à un angle d'incidence de 45\(^{\circ }\).

YBCO appartient à la famille des cuprates et est bien connu pour sa température critique supraconductrice élevée T\(_{c}\) à environ \(\sim\) 90 K. Le YBCO en vrac a une structure cristalline orthorhombique (a = 0,384 nm, b = 0,393 nm, c = 1,182 nm, \(\alpha = \beta = \gamma = 90^{\circ }\)) et le groupe spatial appartient à Pmmm29. Cependant, la croissance de couches minces YBCO épitaxiales de haute qualité est la priorité absolue pour permettre leurs propriétés supraconductrices. Plusieurs travaux ont déjà été réalisés sur la croissance de couches minces épitaxiales de très haute qualité de YBCO sur divers substrats par la technique PLD et exclusivement en utilisant le laser excimère KrF. Comme alternative à l'utilisation de lasers excimères, très peu de groupes ont également essayé le dépôt de couches minces épitaxiales de YBCO sur des substrats SrTiO\(_{3}\) ou MgO en utilisant un laser Nd:YAG avec 3e (\(\lambda\)=355 nm)30 ou 4e (\(\lambda\)=266 nm)16,31,32 harmoniques comme source laser pulsée, respectivement, les deux tombant dans la gamme UV du spectre de rayonnement.

Contrairement aux enquêtes précédentes, ici, nous avons encore une fois utilisé le laser Nd: YAG comme source laser pulsée fonctionnant dans ses harmoniques fondamentales (c'est-à-dire, \(\lambda\)=1064 nm) pour démontrer la croissance de films YBCO épitaxiés cultivés sur substrat LaAlO\(_{3}\) (LAO) [0 0 1]. Les propriétés cristallographiques des films YBCO ont été vérifiées par diffraction des rayons X (DRX). Sur la figure 2, le balayage symétrique typique \(\theta -2\theta\) ne montre que les pics YBCO (0 0 l) désignés par \(\blacklozenge\), indiquant une croissance hautement texturée le long de la direction de l'axe c. Hormis les pics de substrat LAO (désignés par \(\losange\)), aucune autre trace de pics d'impuretés ou de phases secondaires ne peut être observée.

\(\theta -2\theta\) Analyse XRD d'un film YBCO développé sur un substrat LAO [0 0 1].

Le paramètre de réseau hors plan calculé à partir de la réflexion de Bragg (0 0 2) est \(\sim\) 1,176 nm, très proche de sa constante de réseau globale29. Afin d'évaluer l'effet du traitement thermique post-dépôt, les propriétés de transport de la croissance ainsi que différentes conditions de post-recuit des films YBCO ont été étudiées par la méthode à quatre sondes.

Les échantillons tels que développés affichaient une très faible T\(_{c} \sim\) 8 K. Cette caractéristique peut s'expliquer par la faible pression de dépôt d'oxygène, c'est-à-dire 5 \(\times \,10^{-2}\) mbar, entraînant ainsi des carences en oxygène dans les films YBCO tels que développés. Pour compenser les carences en oxygène, les films ont été post-recuits à différentes températures de recuit et conditions de pression d'oxygène. Les films légèrement post-recuits (500 \(^{\circ }\)C, 100 mbar d'oxygène, 60 min) montrent une amélioration de T\(_{c}\) de 8 à 62 K. Alors que le film ayant subi un post-recuit extrême (600 \(^{\circ }\)C, 300 mbar d'oxygène, 60 \(-\) 80 min) a montré un comportement supraconducteur typique avec une pente, et son T\(_{c}^{début}\) est passé de 55 à 93 K, indiquant une augmentation de l'oxygénation dans le film.

Les images SEM des couches minces YBCO développées à l'aide (a) du laser KrF Excimer et (b et c) du premier harmonique Nd: YAG laser à l'état solide sont présentées. ( d ) Comparaison des spectres EDS d'une cible YBCO (noir) et d'un film YBCO (rouge) développés par le premier laser harmonique Nd: YAG.

Pour évaluer la qualité de surface microstructurale des films minces produits avec le premier laser harmonique Nd: YAG, une comparaison des images de microscopie électronique à balayage (SEM) entre les films développés à l'aide du laser KrF Excimer conventionnel et du laser à semi-conducteurs Nd: YAG de nouvelle génération est présentée à la Fig. 3. Le laser Nd: YAG, comme illustré sur les Fig. 3b et c, est lisse et exempt de gouttelettes, similaire à la surface du film développée à l'aide du laser KrF (comme illustré sur la Fig. 3a). Le transfert stoechiométrique des éléments peut être vérifié en comparant les profils de ligne de spectroscopie à dispersion d'énergie (EDS) de la cible YBCO et du film YBCO, qui sont identiques dans les limites de l'instrumentation, comme le montre la figure 3d. Les propriétés structurelles, supraconductrices, l'analyse microstructurale et de composition des films YBCO révèlent que les lasers Nd:YAG de nouvelle génération sont également comparables à la source laser KrF traditionnelle.

Afin d'évaluer davantage l'ablation congruente de matériaux d'oxydes complexes multi-éléments par des lasers Nd:YAG fonctionnant à leurs premières harmoniques, du LaNiO\(_{3}\) (LNO) hautement métallique et du CeO\(_{2}\) isolant ont également été déposés sur un substrat LAO. En raison de son caractère métallique, le LNO est l'un des matériaux les plus importants sur le plan technologique et est fréquemment utilisé comme contre-électrode dans les dispositifs36,37,38. Autrement, le CeO\(_{2}\) isolant, en plus d'être largement étudié pour de nombreuses applications respectueuses de l'environnement telles que les piles à combustible à oxyde solide, la séparation de l'eau pour la production d'hydrogène et les capteurs d'oxygène39,40,41, a été largement utilisé comme couche tampon de fonction pour la croissance de YBCO sous forme de couches minces42.

LNO a un groupe d'espace trigonal R-3c avec une constante de réseau a = 0,54535 nm et c = 1,31014 nm43, mais le long de la direction [012], une structure de pérovskite presque cubique avec une constante de réseau de 0,383 nm peut être identifiée, ce qui la rend facilement adaptable à la plupart des systèmes de pérovskite. La structure globale de CeO\(_{2}\) est de type fluorite cubique avec un paramètre de réseau de a = 0,54097 nm44. Lorsque CeO\(_{2}\) est cultivé sur LAO, les résultats de la cellule de réseau dans le plan ont tourné de 45\(^{\circ }\) avec un paramètre de réseau dans le plan d'environ 0,38252 nm, donc très proche de ceux du substrat (c'est-à-dire 0,379 nm). Par conséquent, ces deux matériaux sont des candidats prometteurs pour la croissance d'hétérostructures multifonctionnelles hébergeant une couche YBCO supraconductrice. À partir du balayage XRD à angle large \(\theta -2\theta\) (panneaux a et b de la Fig. 4), les films LNO et CeO\(_{2}\) n'affichent qu'une seule phase cristalline de (0 0 l) réflexions sans aucune indication de phases d'impuretés secondaires.

\(\theta - 2\theta\) Diffraction des rayons X hors du plan des films LNO (a) et CeO\(_{2}\) (b) cultivés sur substrat LAO [0 0 1], ne montrant que (0 0 l) pics de diffraction ; courbes typiques de réflectivité des rayons X à angle faible du film LNO (c) et CeO\(_{2}\) (d) affichant des oscillations claires jusqu'à \(2\theta\) de 4\(^{\circ }\)–5\(^{\circ }\).

La constante de réseau hors plan calculée du film LNO est \(\sim\) 0,391 nm, ce qui est supérieur à la constante de réseau en vrac, confirmant ainsi la contrainte de compression imposée par le substrat LAO. Au contraire, la constante de réseau hors plan du film CeO\(_{2}\) est \(\sim\) 0,541 nm, ce qui déduit la relaxation substantielle des films et l'absence de tout mécanisme de contrainte induit par le substrat imposé par le substrat.

L'épaisseur du film et sa rugosité de surface ont ensuite été étudiées par réflectivité des rayons X à faible angle (XRR), comme indiqué dans les panneaux (c) et (d) de la Fig. 4. Des simulations du XRR à faible angle ont été réalisées au moyen du progiciel IMD du logiciel XOP45,46. Outre l'évaluation de l'épaisseur des couches développées, les courbes XRR fournissent une estimation directe de la rugosité de surface étant leur intensité sous-évaluée pour sa valeur de plus en plus élevée. Dans le cas du LNO, les oscillations XRR peuvent être observées pour des valeurs 2\(\theta\) jusqu'à 5\(^{\circ }\) et au-delà, les oscillations tombent en dessous de la sensibilité expérimentale du diffractomètre à rayons X. De même, dans le cas du film CeO\(_{2}\), les oscillations XRR ont été enregistrées jusqu'à 2\(\theta\) valeurs d'environ 4,5\(^{\circ }\), et, comme dans le cas LNO, au-dessus de cet angle, les oscillations sont tombées en dessous de la sensibilité expérimentale du diffractomètre à rayons X. Même si l'algorithme d'ajustement XRR est basé sur une source de rayons X monochromatisée avec des inhomogénéités latérales négligeables du faisceau (alors que nous avons utilisé un faisceau de rayons X non monochromatisé de laboratoire), la rugosité de surface moyenne quadratique (RMS) a donc été estimée à \(\sim\)0,4 nm, correspondant à environ une seule cellule unitaire LNO/CeO\(_{2}\) et donc déduire une très faible rugosité de surface pour les deux couches fonctionnelles.

Étant LNO métallique à température ambiante, une caractérisation plus détaillée des propriétés structurelles et électroniques du LNO peut être obtenue par diffraction électronique à basse énergie (LEED) et microscopie à tunnel à balayage (STM). La figure 5a montre LEED avec des taches de diffraction très nettes indiquant le plan de réseau carré sans aucune phase secondaire présente dans les films. De plus, l'analyse de topographie STM in situ sur LNO (Fig. 5b) montre une surface de film très plate avec une rugosité de surface RMS d'environ \(\sim\) 0,3 nm, soit l'équivalent de moins d'une rugosité de cellule unitaire. Enfin, la mesure du transport électrique en fonction de la température sur le film LNO (Fig. 5c) montre un comportement métallique jusqu'à 77 K et la résistivité mesurée à 300 K est \(\sim\) 0,26 m\(\Omega\) cm, ce qui est comparable avec les films développés par des lasers KrF.

( a ) LEED d'un film LNO pris à 135 eV affiche des taches de diffraction nettes avec un réseau carré, ( b ) la topographie STM du film et ( c ) sa résistivité typique en fonction de la température.

Jusqu'à présent, nous avons illustré la croissance épitaxiale de couches d'oxyde individuelles. Pour souligner davantage l'adaptabilité et le développement de la source laser pulsée Nd:YAG, un empilement d'hétérostructure (Figure 6(c)) composé de couches de YBCO, CeO\(_{2}\) et LNO a été déposé sur le substrat LAO [0 0 1]. La croissance de chaque couche a été réalisée dans des conditions optimales. Toutes les couches ont été déposées à la même température de substrat, c'est-à-dire 720\(^{\circ }\)C alors que la pression de fond d'oxygène pour la croissance de chaque couche était différente. En particulier, LNO, CeO\(_{2}\) et YBCO ont été cultivés à 10\(^{-1}\), 5\(\times \,\,10^{-4}\) et 5\(\times \,\,10^{-2}\) mbar, respectivement. Afin d'oxygéner la couche fonctionnelle YBCO, les échantillons ont été post-recuits pendant environ 60 à 80 min à 600 \(^{\circ }\)C dans une atmosphère d'oxygène à 300 mbar.

La DRX a été utilisée pour évaluer la qualité structurale de l'empilement d'hétérostructure déposé sur le substrat LAO. Comme prévu, seuls les pics orientés (0 0 l) des couches YBCO (\(\blacklozenge\)), CeO\(_{2}\) (\(\blacktriangle\)) et LNO (\(\blacktriangledown\)) ont été observés sur la Fig. 6a, confirmant l'orientation préférentielle le long de la direction cristallographique [0 0 1] pour toutes les couches. De plus, l'absence de tout autre pic de diffraction en plus de ceux liés aux trois couches exclut la présence de toute phase parasite.

(a) scan \(\theta -2\theta\) de l'hétérostructure YBCO/CeO\(_{2}\)/LNO cultivée sur un substrat LAO [0 0 1], (b) une image HAADF-STEM en coupe et (c) une représentation schématique de l'empilement d'hétérostructure YBCO/CeO\(_{2}\)/LNO/LAO ; (d) résistance normalisée à température ambiante en fonction du comportement en température de la pile YBCO/CeO\(_{2}\) et YBCO/CeO\(_{2}\)/LNO affichant T\(_{c}^{zero} \sim\) 80 K et 70 K respectivement.

La microscopie électronique à transmission par balayage (STEM) à champ sombre annulaire à angle élevé (HAADF) a été utilisée pour étudier la nanostructure du film. Sur la figure 6b, l'image en coupe transversale HAADF-STEM du film met en évidence des interfaces épitaxiales abruptes et de haute qualité avec le substrat sous-jacent et entre les différentes couches d'oxyde. La structure du film sur toute l'image est homogène et exempte de défauts importants. En particulier, aucune preuve de la ségrégation des gouttelettes n'a été observée. Les épaisseurs mesurées des couches d'oxyde sont YBCO de 100 nm, CeO\(_{2}\) de 50 nm et LNO de 170 nm. La figure 6d montre la résistance à la dépendance à la température des piles YBCO/CeO\(_{2}\)/LAO et YBCO/CeO\(_{2}\)/LNO/LAO, respectivement. La résistance montre une dépendance linéaire de la résistivité de la température ambiante jusqu'à la température de transition supraconductrice sans aucun signe de courbure vers le haut (vers le bas) comme typique pour les échantillons dopés de manière presque optimale47,48. La couche YBCO développée sur le substrat LAO tamponné CeO\(_{2}\) a démontré une supraconductivité à environ 80 K, tandis que la Tc de la pile CeO\(_{2}\)/LNO/LAO a été légèrement diminuée à 70 K. Cette diminution de Tc peut être attribuée à des défauts structurels dans la structure à trois couches. Néanmoins, dans les deux cas, la phase supraconductrice de la surcouche YBCO montre une transition nette vers une résistance nulle.

Nous avons établi avec succès les protocoles de croissance de couches minces d'oxydes complexes épitaxiales en utilisant le premier laser harmonique Nd:YAG fonctionnant à la longueur d'onde \(\lambda\) = 1064 nm. Grâce aux qualités des lasers à solide de nouvelle génération telles que la stabilité, l'homogénéité et la longévité des lasers, des films d'oxyde de bonne qualité avec une reproductibilité élevée sont obtenus. Le coût global de maintenance est considérablement réduit car ni les générateurs d'harmoniques optiques ni le mélange de gaz nobles/toxiques des lasers à excimères ne sont nécessaires, ce qui est encore plus respectueux de l'environnement. En conséquence, les lasers à solide Nd:YAG de première harmonique sont sans aucun doute un puissant substitut aux lasers à excimères traditionnels pour le dépôt de couches minces d'oxyde.

Les harmoniques fondamentales Nd:YAG (\(\lambda\) = 1064 nm) ont été utilisées comme source laser pulsée pour le dépôt de systèmes d'oxydes complexes ternaires. La taille du point immaculé du tir laser est d'environ 6 mm de diamètre avec une énergie typique de 700 mJ, correspondant à une densité d'énergie d'environ 2,5 J cm\(^{-2}\) pour le faisceau non focalisé. Dans le double but d'éviter la région périphérique des spots laser et de réduire le taux de croissance par tir laser, un masque optique a été utilisé pour réduire la taille du spot de 6 à 2 mm de diamètre.

Des couches minces épitaxiales de YBCO, LNO et CeO\(_{2}\) ont été déposées sur un substrat LAO [0 0 1] par un laser solide Nd:YAG fonctionnant à ses premières harmoniques. Tous les films ont été déposés à une température de substrat de 720 \(^{\circ }\)C et en utilisant un taux de répétition laser de 1 Hz. Le taux de dépôt typique était d'environ 0,35 nm min\(^{-1}\). Après le dépôt, les films minces YBCO ont été post-recuits à différentes températures de recuit (500 \(^{\circ }\)C et 600 \(^{\circ }\)C) et pressions d'oxygène (100 mbar et 300 mbar) pendant environ 60 à 80 min. Par rapport aux films déposés par les lasers KrF Excimer où la distance typique cible-substrat d est maintenue à 4–5 cm, des conditions de croissance optimales ont été obtenues avec une valeur d'environ 8–10 cm pour les films déposés par le laser Nd:YAG.

La structure cristalline, l'épaisseur et la rugosité de surface des films ont été sondées par un diffractomètre Panalytical X'pert à quatre cercles avec une source de rayonnement Cu K\(_{\alpha _{1}}\). La morphologie de surface et l'ordre cristallin à longue portée ont été étudiés par le STM in situ et le LEED, respectivement. Une méthode standard de Van-der-Paw à quatre sondes a été utilisée pour l'étude des propriétés de transport électrique dépendant de la température des films.

La morphologie de surface des films YBCO a été étudiée à l'aide d'un microscope électronique à balayage (SEM) à canon à émission de champ (FEG) Supra 40 équipé d'une colonne Gemini et d'un détecteur In-lens, fournissant un rapport signal sur bruit amélioré. La composition chimique des échantillons a été analysée par des expériences de spectroscopie à dispersion d'énergie (EDS) à l'aide d'un détecteur de dérive au silicium X-Act sans LN2 d'Oxford. Les résultats ont ensuite été traités à l'aide du logiciel Aztec pour calculer la composition chimique des échantillons.

Les expériences HAADF-STEM ont été réalisées à l'aide d'un TEM JEOL 2010 UHR équipé d'un canon à émission de champ et fonctionnant à 200 kV. L'analyse des données de microscopie a été réalisée avec Gatan Microscopy Suite 3.20.1314.0 (GMS). Les images HAADF-STEM ont été acquises en utilisant un angle d'éclairage de 12 mrad et un angle de collecte de 88 \(\le 2\theta \le\)234 mrad. Des échantillons TEM en coupe transversale ont été préparés avec une technique de polissage conventionnelle suivie d'un soufflage et d'un broyage avec des ions Ar. Il a été prouvé que cette procédure de préparation minimise les modifications structurelles et chimiques des échantillons TEM en coupe et a été appliquée avec succès à d'autres systèmes à couche mince d'oxyde49,50,51.

Les ensembles de données générés pendant et/ou analysés pendant l'étude en cours sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

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Ce travail a été réalisé dans le cadre de l'installation Nanoscience Foundry and Fine-Analysis (NFFA-MUR Italy Progetti Internazionali). La présente étude en science des matériaux a été développée pour répondre aux besoins d'une proposition NFFA visant la spectroscopie infrarouge moyen sous la responsabilité de D.Fausti à qui vont les remerciements pour les discussions scientifiques fructueuses sur le sujet. La CPS et PR accusent réception d'une bourse du programme ICTP pour la formation et la recherche dans les laboratoires italiens, Trieste, Italie.

CNR-IOM Material Workshop Institute, TASC Laboratory, Area Science Park, ss14 km 163.5, 34149, Trieste, Italie

Sandeep Kumar Chaluvadi, Shyni Punathum Chalil, Federico Mazzola, Simone Dolabella, Piu Rajak, Marcello Ferrara, Regina Ciancio, Jun Fujii, Giancarlo Panaccione, Giorgio Rossi et Pasquale Orgiani

Centre international de physique théorique (ICTP), Strada Costiera 11, 34151, Trieste, Italie

Shyni Punathum Chalil & Piu Rajak

AREA Science Park, Padriciano 99, 34139, Trieste, Italie

Reine Ciancio

Département de physique, Université de Milan, Via Celoria 16, 20133, Milan, Italie

Georges Rossi

Département des sciences moléculaires et des nanosystèmes, Université Ca' Foscari de Venise, 30172, Venise, Italie

Frédéric Mazzola

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SKC et PO ont conçu la ou les expériences et rédigé le projet original ; SKC, SPC et FM ont cultivé les échantillons ; SKC, SPC et SD ont sondé les propriétés structurelles par diffraction des rayons X ; SKC a effectué la caractérisation du transport des échantillons ; SKC et JF ont effectué des expériences LEED et STM. PR, MF et RC ont réalisé les expériences HRTEM, SEM et EDS. Tous les auteurs ont analysé les données, validé les résultats et examiné le manuscrit.

Correspondance à Sandeep Kumar Chaluvadi ou Pasquale Orgiani.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Chaluvadi, SK, Punathum Chalil, S., Mazzola, F. et al. Laser infrarouge Nd:YAG comme alternative viable au laser excimer : étude de cas YBCO. Sci Rep 13, 3882 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-30887-3

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Reçu : 06 décembre 2022

Accepté : 02 mars 2023

Publié: 08 mars 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-30887-3

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